【JACS】通过乙烷诱导的“开门”效应在柔性菱形配位网络中实现乙烷/乙烯分离
从乙烯(C2H4)中分离乙烷(C2H6)是化学工业中必不可少的耗能过程。西安交通大学杨庆远教授团队和爱尔兰利默里克大学Michael J. Zaworotko教授联合报道了两种柔性金刚石配位网络,X-dia-1-Ni和X-dia-1-Ni0.89Co0.11,对于C2H6它们在窄孔(NP)和大孔(LP)相之间表现出开门效应,对于C2H4则没有观察到这种现象,从而表现出优异的C2H6/C2H4逆选择性分离性能。X-dia-1-Ni0.89Co0.11在273 K下表现为F-IV型等温线,NP相没有吸附C2H6而LP相具有高C2H6吸附量(111 cm3 g-1,1 atm)。相反,LP相对C2H4的吸附量较低(12.2 cm3 g-1)。X-dia-1-Ni0.89Co0.11的C2H6/C2H4吸附比为9.1,远远超过了先前报道的物理吸附剂。原位变压X射线衍射和建模模拟研究为C2H6诱导结构从NP到LP的突变提供了机理上的见解。穿透实验表明一步即可获得高纯度(99.9%)的C2H4,验证了单组份气体等温线的预测和柔性配位网络用于气体分离的前景。
背景介绍
材料结构
大孔(LP)相和窄孔(NP)相的孔隙结构如图所示。通过对比实验和计算的PXRD数据,验证了合成材料的相纯度。X-dia-1-Ni在与二氯甲烷交换并在45 ℃加热20 h后,从LP相(X-dia-1-Ni-LP)到NP相(X-dia-1-Ni-NP)发生了单晶到单晶的转变。X-dia-1-Ni-NP的PXRD图与单晶结构计算结果一致。图F是乙烷诱导开门的阶梯等温线。
吸附性能
吸附-解吸中的结构转变
结论与展望
文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c13117
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